Electrochemical Performance of Lithium Argyrodite Li6PS5Cl Electrolytes Prepared via Wet Milling and Post-annealing

초록

전기자동차 및 에너지저장장치와 같은 중/대형 배터리에 대한 수요가 증가함에 따라, 리튬 이차 전지에 대한 시장의 관심이 커지고 있다. 그중에서 불연성의 고체전해질로 이루어진 전고체전지는 유기계의 액체전해질을 이용한 리튬 이온 전지에 비하여 화재 및 폭발의 위험성으로부터 자유롭고 더 큰 에너지밀도를 갖는다는 장점이 있다. 여러 고체전해질 중에서 Argyrodite 결정구조를 갖는 Li6PS5X(X=Cl, Br, I)는 상온에서 높은 이온전도도(~10-3S/cm)로 다양한 연구가 활발하게 진행되고 있다. Li6PS5X(X=Cl, Br, I) 의 대표적인 합성 공정에는 mechanical milling을 이용한 고상반응법과 용매를 이용한 액상법이 존재하며, 대량 합성 공정을 통한 양산화를 실현하기 위해서는 액상법이 필수불가결하다. 이전 연구에서는 다양한 유기용매를 매개체로 습식 밀링을 통해 황화물계 고체전해질을 합성하였고 높은 이온전도도(~10-3S/cm)와 높은 용량을 보였다. 하지만 고체전해질 내 높은 전자전도도로 낮은 쿨롱 효율과 낮은 사이클 특성으로 인해 추가적인 연구가 필요한 상황이다. 본 연구에서는 황화물계 고체전해질 내 잔류 불순물을 제거하고, 이온전도도와 전자전도도 변화를 연구하기 위해 산소 분위기에서의 열처리를 진행하였다.