Enhanced initial coulombic efficiency of silicon anodes via biphenyl-based prelithiation~

초록

전기차(EV) 시장의 급격한 성장과 함께 배터리의 에너지 밀도를 향상시키는 것이 핵심 과제로 대두되고 있으 며, 이에 따라 고용량 실리콘(Si) 음극재에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 실리콘은 높은 이론 용량 (3600 mAh/g)을 가지지만, 충·방전 과정에서 리튬과의 합금화 반응으로 인한 심각한 부피 팽창(~300%)과 반 복적인 SEI(Solid Electrolyte Interface) 층의 파괴로 인해 리튬 손실이 증가하여 초기 쿨롱 효율(ICE)이 저 하되는 문제가 있다. 본 연구에서는 바이페닐(Biphenyl, C12H10)을 이용한 사전 리튬화(Prelithiation) 공정을 도입하여 실리콘 음 극의 ICE를 개선하는 전략을 제안하였다. 실험 결과, 사전 리튬화를 적용한 실리콘 음극의 ICE가 64%에서 87% 로 증가하는 효과를 확인하였으며, 이는 SEI 형성 과정에서 리튬 손실이 보완되고 리튬 확산이 보다 안정적으 로 조절된 결과로 판단된다. 또한, 사전 리튬화 시간을 1분, 5분, 10분, 30분으로 조정하여 ICE 및 전기화학 적 성능을 비교 분석하였으며, 최적 조건에서 가장 우수한 초기 효율 및 사이클 안정성을 확인하였다. 추가적으로, 주사전자현미경(SEM), 투과전자현미경(TEM), X선 회절(XRD), 라만 분광법(Raman Spectroscopy)을 활용하여 사전 리튬화 전후 실리콘 전극의 물리·화학적 특성을 분석하였으며, 전기화학적 임피던스 분광법 (EIS)을 통해 사전 리튬화 공정이 SEI 형성 및 계면 저항에 미치는 영향을 규명하였다. 본 연구는 실리콘 음 극의 초기 효율 및 장기 안정성을 향상시키기 위한 새로운 사전 리툼화 전략을 제시하며, 향후 실리콘 기반 리튬이온전지의 실용화에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.