플라즈마 전해산화법을 이용하여 PDMS 필름이 첨가된 다공성 SiOx/TiO2 음극재 제조에 관한 연구

초록

전기자동차(Electric Vehicles, EVs) 및 대용량 에너지 저장장치 (Energy Storage System, ESS)의 보급이 확대됨에 따라, 실리콘은 상용화된 리튬이차전지 음극재료인 흑연 대비 높은 이론용량(4200 mAh g-1) 및 상대적으로 낮은 작동 전압(0.4 V vs. Li+/Li)을 가지고 있으며 자연적으로 풍부하기 때문에 차세대 고용량 음극재료로 주목받고 있다. 그러나 실리콘 음극 소재는 반복적인 배터리 충·방전 과정에서 Li과의 합금화에 따른 상 변화로 인해 약 ~400%의 큰 부피 팽창을 동반하며, 이로 인해 전극의 균열 및 전해질의 소모와 같은 문제가 발생하여 전기화학적 성능 저하가 빠르게 일어난다는 단점을 가지고 있다. 이에 본 연구에서는 플라즈마 전해산화법 (Plasma electrolytic oxidation, PEO)을 이용하여 높은 용량과 사이클 안정성이 우수한 SiOx/TiO2 복합필름을 제조하였다. 전해액으로 H2SO4-Na2SiO3 혼합 용액을 사용하여 Ti 포일 전극에 160 ~ 200 V 범위의 정전압을 인가하였다. 이때, 스핀 코팅기법으로 Polydimethylsiloxane (PDMS)을 Ti 기판위에 코팅하여 기존 전압보다 낮은 전압 범위에서 플라즈마 전해 산화 반응을 유도하였다. 주사전자현미경-에너지분산 X선분광법(SEM-EDX)을 통하여 반복적인 전지 사이클링에 따른 전극의 부피변화를 확인하였으며, X-ray 회절 분석법(X-ray diffraction, XRD) 및 X-ray 광전자 분광법(X-ray Photoelectron Spectroscopy, XPS) 분석을 통해 SiOx/TiO2 복합막의 성분을 확인하였다. 또한, Half-cell의 제조 및 평가를 통해 리튬이온전지 음극으로의 전기화학적 성능을 평가하였다.