Enhancement of Ionic Conductivity in Polymer-Based Solid Electrolytes through the Incorporation of Oxalate as an Inorganic Filler

초록

리튬 이차전지는 고에너지 밀도, 수명 안정성 등의 이점으로 소형기기 뿐만 아니라 전기자동차, 에너지 저장 장치 등에 폭넓게 이용되고 있다. 카보네이트계 액체 전해질을 사용하는 기존의 리튬 이차전지는 인화성 가스 발생, 열폭주 현상 등으로 인한 화재 발생의 위험이 있다. 이에 따라 고안정성과 고에너지 밀도를 겸비한 전고체 배터리(ASSB, All-Solid-State Battery)가 주목을 받고 있다. ASSB에 이용되는 고체 전해질은 소재의 종류에 따라 황화물계, 산화물계, 고분자계로 나뉘어진다. 고체 전해질 중, 고분자계 고체 전해질은 높은 성형성, 유연성 특성으로 인해 전극과의 밀착도가 높고 기존 롤투롤 기반 제조 공정을 활용할 수 있다는 장점이 있지만 상온에서 이온 전도도가 매우 낮은 문제가 있다. 따라서, 고체 전해질에 무기 필러를 첨가하여 고분자의 결정화도를 감소시킴으로써 이온 전도도를 향상시키는 연구가 진행되고있다. 본 연구에서는 니켈 메쉬에 옥살레이트를 성장시킨 뒤, 전기화학적 처리를 하여 얻어낸 구조물을 poly(ethylene oxide)(PEO)의 이온전도도 향상을 위한 필러로 활용하였다. 필러가 들어가지 않은 비교군 PEO- LiTFSI 고분자계 고체 전해질(SPE, Solid Polymer Electrolyte)과 무기 필러를 활용한 복합 고분자계 고체 전해질(CSPE, Composite Solid Polymer Electrolyte)을 비교 분석하였다. 주사전자현미경을 통해 SPE의 표면 형태, 시차 주사 열량계를 통해 유리 전이 온도, 결정화도를 확인하여 기본적인 물성을 평가하였다. 또한, 전기화학적 임피던스 분광법을 이용하여 SPE와 CSPE의 이온 전도도를 비교하였으며 CSPE의 이온 전도도가 증가함을 확인하였다. 이후, LiFePO4를 양극으로 하는 완전셀을 조립하여 제작된 고체 전해질의 전기화학적 성능을 평가하였다.