리튬 이차전지용 실리콘 음극재를 위한 Si-Al-Ti-Fe 합금 설계 및 미세조직 전기화학적 특성 평가

초록

탄소계 음극재는 372 mAh/g의 낮은 이론 용량을 가지며 이를 극복하기 위해 높은 이론 용량을 제공하는 실리콘(Si) 음극재가 주목받고 있다. 그러나 Si는 충·방전 과정에서 발생하는 부피 팽창으로 인해 구조적 안정성이 저하될 수 있다. 이러한 문제를 해결 하기 위해 활성 Si와 비활성 매트릭스로 구성된 합금 구조가 주요 연구 대상으로 주목받고 있다. 본 연구에서는 리튬 이차전지의 고용량 음극 소재로 활용하기 위해 Si-Al-Ti-Fe 합금을 설계하였다. 그러나 초기 설계된 Si-Al-Ti 합금에서는 리튬 삽입 및 탈리 과 정 중 성능 저하를 유발하는 Al 단일상이 존재함을 확인하였다. 이를 해결하기 위해 Fe를 첨가하여 Al과 금속간 화합물을 형성하 도록 유도하였다. Fe 첨가를 통해 Si-Al-Fe 금속간 화합물인 Al3FeSi가 형성되면서 Al 단일상의 생성을 억제하였고 동시에 Si 결정 립이 미세화됨을 확인하였다. 또한 Al-Ti 비율과 Fe 첨가량을 조절하여 미세조직 및 전기화학적 성능 변화를 분석하고 이를 바탕으 로 최적의 합금 조성을 도출하였다. 미세조직은 FE-SEM, TEM, XRD로 분석하고 전기화학적 특성은 coin cell로 평가하였다. 그 결과 개발된 합금은 높은 초기 비용량과 우수한 사이클 유지율을 나타내었으며 합금 조성이 미세조직과 전기화학적 성능에 미치는 영향을 분석하였다.